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电化学可控合成含缺陷的介孔MOF催化材料
发布:Iron_MAN10   时间:2019/11/22 9:01:08   阅读:134 
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MOF具有大量的金属位点,在催化领域有着巨大的潜力。近日,英国曼彻斯特大学的杨四海/Martin Schr?der团队通过电化学方法,制备了具有结构缺陷的介孔MOF材料,这些MOF材料在催化领域展示了独特的性质。

近年来,MOF被广泛应用于气体吸附、分离、药物释放等领域。杨四海/Martin Schr?der团队的MFM-系列MOF在气体吸附分离领域一直处于国际领先地位。众所周知,结晶性完好的MOF不具有未配位的活性位,并且MOF中大量存在的微孔并不能胜任催化反应物的吸附与传质。作者利用电化学方法,成功合成了具有缺陷的介孔MFM-100催化材料,很好的弥补了MOF难以用于催化领域的遗憾。传统意义上,MOF的合成需要较高的温度和一定的压力,并且需要较长的反应时间。他们通过电化学的方法,在常温条件下,100秒内即可合成MFM-100材料。通过调控离子液体电解质的含量及反应温度,来调节MOF中的介孔体积和缺陷密度。在常温条件下50%离子液体电解质体系中合成的MFM-100介孔孔体积可达1.33 cm3/g。通过共聚焦荧光显微镜观察,电合成的MFM-100缺陷贯穿整个颗粒;而传统溶剂热合成的MFM-100仅表面含有少量缺陷。通过EPR测试可知,材料的缺陷为未配位的Cu2+。未配位Cu2+正好可以作为活性中心催化一系列反应。

以醇氧化作为模型反应研究其反应活性。电合成的MFM-100的反应活性明显高于溶剂热合成的MFM-100,高的催化活性主要源于未配位的Cu2+缺陷。由于电合成MFM-100还具有大量介孔,该材料对于大分子醇的氧化具有更明显的优势。
反应机理通过非弹性中子衍射研究。通过研究发现,电合成MFM-100与反应物具有更强的相互作用。反应物被捕捉于介孔中,介孔处的Cu2+缺陷位作为反应活性中心催化氧化反应,产物脱附后通过大量的介孔孔道移出,从而实现高的催化活性。
 


该方法具有普适性,可以在温和条件下快速合成MOF材料,极大节约反应时间和反应能耗。缺陷和介孔可以通过电解质、电位以及反应温度来调控构筑。该方法亦大大增加了MOF中的金属活性位,为MOF进军催化领域提供了新的武器。

这一成果近期发表在Nature Communications 上,文章的第一作者是曼彻斯特大学康欣晨博士研究员。

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文https://www.nature.com/articles/s41467-019-12268-5):

Integration of mesopores and crystal defects in metal-organic frameworks via templated electrosynthesis
Xinchen Kang, Kai Lyu, Lili Li, Jiangnan Li, Louis Kimberley, Bin Wang, Lifei Liu, Yongqiang Cheng, Mark D. Frogley, Svemir Rudi?, Anibal J. Ramirez-Cuesta, Robert A.W. Dryfe, Buxing Han, Sihai Yang, Martin Schröder
Nat. Commun., 2019, 10, 4466, DOI: 10.1038/s41467-019-12268-5

导师介绍

杨四海
https://www.x-mol.com/university/faculty/47878


来源:X-MOL
 
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