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绝缘基底上高质量石墨烯的生长
发布:blast_k   时间:2019/12/6 16:37:18   阅读:165 
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高质量石墨烯在绝缘基底上的直接化学气相沉积(CVD)生长为电子和光电领域的实际应用带来了广阔前景。然而,绝缘基底上生长的石墨烯有不均匀、质量差等问题,影响了石墨烯进一步的应用。

近日,中国科学院化学研究所的于贵课题组通过一种新颖的前驱体修饰方法,成功的抑制了石墨烯的二次成核,从而在绝缘基底(SiO2)上形成超均匀的石墨烯单层膜,并且发现该种石墨烯具有优异的电学性能。

由于绝缘基底没有表面自限生长机制,使得碳原子可以在同一地点重复形核(图1a),导致石墨烯不均匀。基于此,该课题组发现由CVD系统中的甲醇分解的微量水(H2O),可以有效的抑制石墨烯重复成核(图1b),从而在绝缘基底上制备均匀的单层石墨烯,所以该课题组以甲醇作前驱体,与另一种高碳含量的前驱体(丙酮、乙醇或甲烷)预混合,然后通过鼓泡法将混合物引入系统,如图2所示。高温下,甲醇借助从底物SiO2中释放的O2发生分解,产生了极少量的水,从而适度的羟基化(-OH)了绝缘基底,有利于高质量单层石墨烯薄膜的生长。该课题组用丙酮,乙醇和甲烷作为碳源与甲醇混合制备了覆盖率为60%,70%和80%的石墨烯(图3g-i),原子力显微镜(AFM)高度图像(图3d-f)表明得到了均匀的单层石墨烯。有趣的是即使在不同的石墨烯覆盖率下,绝缘基底表面可以获得尺寸和形状均匀的石墨烯晶粒(图3a-c)。该课题组为了进一步阐明甲醇在石墨烯生长中的作用,进行了碳同位素标记实验,再次验证了甲醇主要起促进底物活化的作用,并不提供碳原子,使用甲醇作为前驱体之一,通过羟基化基底可以促进石墨烯的生长。

最后该课题组通过一系列场效应晶体管(FET)器件,测试了该种单层石墨烯薄膜的电学性能,发现从传输曲线中提取的载流子迁移率主要在3500至4000 cm2 V-1 s-1范围内,优于先前报道的在绝缘基底上生长的石墨烯薄膜的值。这是由于该种方法大幅度改善了石墨烯薄膜的均匀性,并且明显减少了晶界和反复成核的数量。


图1. 绝缘基底表面石墨烯的(a)多次形核与(b)单次形核生长过程


图2. 基于前驱体修饰的CVD石墨烯在绝缘基底上生长的示意图


图3. 通过前驱体修饰方法生长的具有不同覆盖率的石墨烯样品图

总之,本文开发了一种有趣的前驱体改性策略,在绝缘基底上制备了高质量的单层石墨烯,这种均匀的单层石墨烯的FET器件表明其具有出色的电学性能,载流子迁移率高达3800 cm2 V-1 s-1。这种CVD法生长的石墨烯无需任何复杂的转移过程,制备的石墨烯薄膜可控且方法简单,对于集成电子产品和光电子学中的高性能石墨烯应用而言是向前迈出了一步。

Wang H, Xue X, Jiang Q, et al. Primary Nucleation-Dominated Chemical Vapor Deposition Growth for Uniform Graphene Monolayers on Dielectric Substrate. Journal of the American Chemical Society, 2019, 141(28): 11004-11008.

文章来源: OIL实验室

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