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单质硫变身发光材料
发布:Iron_MAN10   时间:2020/1/17 16:19:49   阅读:197 
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单质硫具有地壳含量丰富、环境友好、天然抗菌、碱金属储存量高等优点,广泛应用于农药、化肥、离子电池以及聚合物改性等领域。近年来,单质硫的荧光性质受到了关注,国内外一些课题组开发了一系列荧光硫材料的制备方法。然而,该材料的发光颜色仍局限于蓝色、绿色区域,无法实现红色发光。这在一定程度上限制了其在生物成像、光电器件以及分析检测等领域的应用。河北大学王振光科研团队提出了一系列方法制备硫发光材料、提高了发光效率,同时实现了该材料的红色发光。
 

图1. H2O2辅助的硫量子点合成示意图。

王振光团队首先提出一种H2O2辅助的硫量子点合成方法(如图1所示),首先通过NaOH将块体升华硫刻蚀成纳米级别的颗粒,然后加入H2O2对其表面进行钝化处理,得到了荧光量子产率23%的硫量子点,且发光颜色可以通过控制H2O2的加入量调节(从绿色到蓝色)。通过TEM、吸收光谱、荧光光谱、XPS、FTIR、激发依赖量子产率以及瞬态荧光等测试手段对硫量子点的发光机理进行了深入研究。研究发现,硫量子点的荧光是硫核与表面态综合作用的结果,对表面态的钝化处理可以降低荧光损耗,从而提高量子产率。最后,作者利用蓝色硫量子点与橙色铜纳米团簇构建了白光LED,实现了高显色指数的正白光。该成果发表在Angewandte Chemie International Edition 上[1]。
 

图2. 两步氧化法制备红色荧光硫材料合成示意图。
 
随后该团队与香港城市大学Andrey Rogach教授合作提出了一种两步氧化法制备荧光硫材料的方法,实现了红色发光,且量子产率达到7.2%。该方法利用单质硫和硫化钠为原料,二者在水中反应生成多硫化物,部分多硫化物在水中发生第一步氧化成硫代硫酸钠,最终形成硫代硫酸钠、单质硫以及多硫化物的混合物。然后,通过冷冻干燥技术将该混合物转变成疏松粉末,该粉末与氧气接触后迅速与氧气结合发生第二步氧化,形成红色发光的硫材料(图2)。经过形貌、元素以及光谱表征,确认产物的结构为单质硫镶嵌在亚硫酸钠晶体中。进一步研究发现,该材料具有聚集诱导发光(AIE)性质,通过变温荧光、电子顺磁共振波谱以及瞬态荧光等技术对AIE的机理进行了研究,发现该材料的AIE是单质硫与亚硫酸钠晶体中氧缺陷共同作用的结果。该工作在线发表在Angewandte Chemie International Edition上 [2]。
上述成果得到了国家自然科学基金委、河北省“百人计划”资助项目、河北省自然科学基金委的支持。

1. 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文https://www.x-mol.com/xref/anie-201902344):

Hydrogen Peroxide Assisted Synthesis of Highly Luminescent Sulfur Quantum Dots
Henggang Wang, Zhenguang Wang, Yuan Xiong, Stephen V. Kershaw, Tianzi Li, Yue Wang, Yongqing Zhai, Andrey L. Rogach
Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 7040-7044, DOI: 10.1002/anie.201902344

2. 原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文https://www.x-mol.com/xref/anie-201915511):

Two-Step Oxidation Synthesis of Sulfur with a Red Aggregation-Induced Emission
Zhenguang Wang, Chuanchuan Zhang, Henggang Wang, Yuan Xiong, Xinjian Yang, Yu-e Shi, Andrey L. Rogach
Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.201915511


来源:X-MOL
 
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