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宁波材料所在热电材料综合性能优化方面取得系列进展
发布:Iron_MAN10   时间:2020/4/8 15:59:44   阅读:192 
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热电转换技术利用半导体内部的载流子输运能够实现热能和电能之间的直接相互转换。热电器件具有体积小、无移动部件、无噪音、可靠性高和使用寿命长等优点,在特殊电源、余热发电、以及便携精密制冷等领域具有广泛而重要的应用。围绕碲化铋等层状结构热电材料以及新型IV-VI族化合物,中国科学院宁波材料技术与工程研究所光电功能材料与器件团队通过理论与实验紧密结合,在综合性能优化方面开展了一系列具有特色和成效的研究工作。

研究团队在碲化铋中添加硬度较高的Ge0.5Mn0.5Te,并通过区熔和热压两种工艺相结合,所获得的复合材料兼具良好的力学性能和热电性能,从而使其更有利于微型热电器件应用(J. Mater. Chem. A 2019, 7: 9241)。在层状Mg基Zintl相热电材料方面,研究团队首先从理论角度阐述了这类材料的共性局域成建特征和多能谷调控机理(J. Mater. Chem. A 2019, 7: 8922),并与美国休斯顿大学任志锋教授团队合作实现了SmMg2Bi2高熵热电材料的性能优化(J. Mater. Chem. A 2020, doi: 10.1039/c9ta13224d)。在新型IV-VI族化合物方面,研究团队系统阐述了掺杂阳离子轨道能级和结构因子对轻重价带的协同调控,与日本国立材料研究所Mori教授团队合作实现了GeTe热电优值的显著提升(Mater. Today Phys. 2019, 9, 100094)。

最近,针对具有层状结构的SnSe热电材料,该研究团队制备了PbBr2掺杂SnSe0.95单晶,并结合测试表征和第一性原理计算,揭示了晶格常数增大引起的费米面演变对热电性能的调控规律。实验研究发现,随着PbBr2的含量增加,晶格常数a逐渐增大,材料电输运性能显著提升;当PbBr2浓度达到3%时,载流子迁移率和电导率却急剧降低。费米面动力学研究表明,随着晶格常数a增大,导带低费米面逐渐变小,电子云交叠也随之减小,当电子云交叠减小到一定程度就会导致迁移率骤降;另一方面Γ点费米面逐渐增大,增强的谷间散射也导致迁移率降低。为论证费米面动力学调控机制,研究人员基于3%PbBr2掺杂样品进一步设计了Ge掺杂实验,表明适当缩小晶格常数a可以提高载流子迁移率,并将最优化ZT值由0.6提升至1.7。该工作以“Fermi-surface dynamics and high thermoelectric performance along the out-of-plane direction in n-type SnSe crystals”为题发表在Energy Environ. Sci. 2020, 13: 616。

该系列研究得到了国家自然科学基金(51872301,21875273和51702334)、浙江省杰出青年基金(LR16E020001)、浙江省自然科学基金(LY18A040008和LY18E020017)和中国科学院青年创新促进会(2018337和2019298)等项目的支持。
 

图 PbBr2掺杂SnSe0.95费米面动力学及热电性能优化


来源:中科院宁波材料所
 
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