Angew. Chem.:无机矿物活性二氧化硅为基体液相外延生长新型二维层状硅酸锌纳米光催化材料
光催化技术因其可将太阳能转化为化学能,在能源和环境方面具有潜在的应用前景。自1972年Fujishima在半导体TiO2电极上发现了水的光催化分解作用以来,用于分解水制氢、CO2还原、有机污染物降解等方面的各种光催化材料迅速发展起来。层状二维纳米片光催化材料具有大的表面体积比、丰富的表面活性位、相对短的光生载流子传输距离,以及具有可与其它功能物种杂化的内层空间,通常表现出优于普通粉体材料的光催化性能,受到人们的广泛关注。近年来,层状硅酸盐材料作为典型的二维材料,因其来源丰富已广泛用于催化剂载体和吸附剂方面,但大多由于本身的光化学惰性在光催化方面的应用一直被忽略。事实上,天然的层状硅酸盐,如蛭石、蒙脱石等,层板由两层硅氧四面体夹层铝/镁氧八面体组成,若利用具有光催化活性的过渡金属氧化物替换原始的铝/镁氧八面体,得到的金属硅酸盐将被赋予光催化活性。
近日,中国科学院新疆理化技术研究所的王兰副研究员与陕西科技大学的王传义教授、德国汉诺威莱布尼兹大学的Detlef W. Bahneman教授合作,以源于蛭石的活性二氧化硅为基体,利用液相外延生长法,成功合成了新型的层状硅酸锌纳米片材料,并用于光催化降解有机污染物和光还原CO2制CO。
该研究团队利用天然层状硅酸盐(蛭石)的二维特性和Si源,在晶格匹配效应的作用下,通过液相外延生长技术,实现了Zn元素在硅氧四面体层间的成功置入,最终得到了单分散的二维硅酸锌纳米片。该材料具有蛭石状的晶体结构(Mg0.1Zn6(Si7.9Al0.1)O20(OH)4•nH2O),厚度为8~15 nm,直径约为200 nm,带隙宽度为3.5 eV,同时具有优异的光催化氧化和还原性能,可有效降解4-氯苯酚有机污染物的还原CO2为CO,其速率分别是P25(商业化TiO2)的2.9倍和3倍。理论计算和实验表明,该材料具有较正的价带电位和较负的还原电位、大的比表面积和较为丰富的表面活性位点,因此呈现出了较高的光催化氧化和还原活性。该研究成果进一步拓展了二维光催化材料的种类,使得类粘土矿结构的金属硅酸盐在光催化领域的应用成为了可能,也为其它新型二维材料的制备及应用提供了一定的借鉴。
相关结果发表Angewandte Chemie International Edition 上。
来源:X-MOL