近日，材料类顶级国际期刊《Advanced Materials》（《先进材料》，影响因子27.4）报道了北京理工大学前沿交叉科学研究院黄佳琦课题组在锂硫电池锂负极保护方面的研究进展，相关研究成果以“Shielding Polysulfide Intermediates by an Organosulfur‐Containing Solid Electrolyte Interphase on the Lithium Anode in Lithium–Sulfur Batteries”为题在线发表。该工作第一作者为北京理工大学材料学院/前沿交叉科学研究院硕士研究生魏俊宇。
硫电池是当下最具发展潜力的电化学储能体系之一。然而由于高活性可溶的多硫化物与不稳定的锂负极，一直以来锂硫电池受制于循环寿命短、库伦效率低等问题而难以实际应用。因此构建一个可以抑制多硫化物与锂金属之间副反应的SEI，对于实现稳定高效循环的锂硫电池十分重要。
本工作通过引入3，5-双三氟甲基苯硫酚（BTB）作为电解液添加剂，设计了一种可以“屏蔽”多硫化物的含有机硫的固态电解质界面（SEI），以保护金属锂负极，在实用化条件下提升了锂硫电池的稳定性和循环寿命。
根据可视化实验和XPS，验证了BTB参与调控的含有机硫的SEI可以有效抑制多硫化物与金属锂的副作用，并且其组分可以稳定存在于SEI。
图1. 可视化实验和XPS对SEI的多硫化物“屏蔽”能力验证
SEI进行了进一步评测，含有机硫的SEI相比常规SEI有效提升了电池的稳定性和循环寿命。根据电压随循环的变化以及沉积形貌的对比，说明含有机硫的SEI在锂硫电池中可以提升锂沉积均一性，减少锂金属的消耗。
图2. 锂锂对称电池的电化学性能以及沉积形貌
图3. 锂硫电池的电化学性能以及沉积形貌
通过对循环后的全电池拆解分析，进一步探究了含有机硫的SEI的组成。发现含有机硫的SEI中含有来自于BTB与金属锂的反应产物Ph–S−。Ph–S−组分能通过静电排斥作用“屏蔽”多硫化物，从而有效抑制锂金属与多硫化物之间的副反应，保护金属锂负极。
图4. 含有机硫的SEI的组成及其形成和作用的示意图
本工作揭示了在实用化条件下，锂硫电池中SEI的有机成分在保护金属锂负极方面的作用。
黄佳琦，北京理工大学前沿交叉科学研究院教授，博士生导师，九三学社社员。主要开展能源界面化学研究。在Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Sci. Bull. 等期刊发表研究工作100余篇，h因子为72，其中40余篇为ESI高被引论文。入选首届中国科协青年人才托举计划，获评中国化工学会侯德榜化工科技青年奖，中国颗粒学会青年颗粒学奖，国家万人计划青年拔尖人才，2018、2019年科睿唯安高被引科学家等。
来源：北京理工大学
